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心中怀着新的理想告别了合众地区的同伴天桐和艾莉丝，立志成为宝可梦大师的小智带着皮卡丘来到了卡洛斯地区，在卡洛斯地区与新认识的旅行伙伴莎莉娜、希特隆、柚莉嘉三人和新的宝可梦相遇的冒险故事。
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继《世外桃源的传说》三部曲的故事之后，世外桃源的英雄们必须团结起来，保护人类免受邪恶的神秘会的伤害。神秘会使用失控的黑暗魔法，召唤可能会摧毁世界的古老泰坦。